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我所发现荧光染料TICT态准确预测方法

  近日,我所分子探针与荧光成像研究组(1818组)徐兆超研究员团队与新加坡科技设计大学刘晓刚教授团队合作,发现了准确预测荧光染料TICT态的方法。

  扭转分子内电荷转移(TICT)是一种会淬灭荧光并大幅降低染料光稳定性的光物理过程。在此过程中,分子的给体或者受体片段逐渐扭转至垂直构型,使得电荷完全分离。抑制TICT的发生能够显著提高荧光强度和光稳定性,满足当前生物单分子检测和超高时空动态分辨的前沿需求,但不同荧光体系TICT是否存在的预测一直是一个挑战。

  研究团队以“实验/理论”相结合的模式深刻理解和探索分子发光机理,在前期对TICT机制深入理解的基础上(J. Am. Chem. Soc.,2016,138,6960-6963;Angew. Chem. Int. Ed.,2019,58,7073-7077),近期实现了对不同荧光体系TICT存在的预测。

  研究团队根据TICT的结构特点,归纳了13种荧光染料的不同类型的S1势能面,发现在S1势能面上,当旋转势垒(ERB)较高,驱动能(EDE)较大时,分子会倾向于保持亮态(LE或者ICT态),即不形成TICT;当ERB为正值,EDE为负值时,分子会部分形成TICT;ERB为零且EDE为负值时,分子会大量形成TICT态,大幅淬灭荧光。由此,TICT的形成可以根据ERBEDE来判断。 

  研究团队设计了PRODAN系列染料和聚集诱导发光类(AIE)染料来验证TICT的判别规律。通过计算PRODAN的S1势能面发现,N-TICT在水中会发生,而O-TICT在水中不会发生。计算比较不同分子的S1势能面,发现引入吖丁啶的分子P4的ERB最大(0.38 eV),而EDE(-0.14 eV)最小,推测其不易形成TICT。实验表明,在PBS缓冲液中,P4(0.38)的量子产率大约是P2(引入二甲胺)的两倍。研究团队通过粘度、超快光谱等实验,证实了TICT态在P2和P4中都存在,但淬灭荧光的幅度不同。相比二甲胺,吖丁啶的引入有效地抑制了TICT的形成。通过大量实验证据,研究团队验证了计算模型的可靠性,并终结了PRODAN长达20年的机理之争——在水溶液中,PRODAN确实会形成TICT态,淬灭荧光(不排除其他淬灭机制的影响)。

  该工作发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上,得到了国家自然科学基金委和中科院特别研究助理项目的资助。(文/图 王超)

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